故事发生在1924年的圣瓦尔贵族子弟寄宿学校玛格丽特学院，转学生久城一弥（江口拓也 配音）刚刚来到学校，就因外表而被称为不详的“黑色死神”。实际上，一弥是个老实又木讷的男孩，可正是这样的性格使他总是轻易的会被卷入难以用常理来解释的怪奇事件中。在一次杀人事件中，一弥遇见了身材娇小一头金发的少女维多利加（悠木碧 配音），这个谜一样的少女以其高超的智商帮助一弥脱出了险境，两人的羁绊也从此开始了。　　在这个校园里，流传着许许多多耸人听闻的灵异事件，而在这些事件的背后，作祟的究竟是鬼怪还是人类，这个问题的答案就要交给一弥和维多利加去一一破解了。

《哥特萝莉侦探事件簿》故事主线给予人震撼的视听效果，动漫牢牢地以案情调查过程为核心，整体充满了家族温情和萌芽的爱情，配音精采绝伦，影片的设计风格巧妙。画风可爱又温馨，角色设计层次与细节分明，剧情幽默中带着励志的温情，特效想象丰富，是一部耐人寻味且值得省思的动画片。